Tháng 3, Sĩ Thành chiếm được thành Thái Châu, trọng trấn của Hoài Đông, thu hút sự chú ý của triều đình. Cao Bưu tri phủ Lý Tề đến Thái Châu chiêu hàng, bị Sĩ Thành bắt giữ. Tháng 5, nghĩa quân chiếm được 2 thành Hưng Hóa, Cao Bưu, triều đình lại phái Hoài Nam hành tỉnh [3] chiếu ma [4] Thịnh Chiêu đến chiêu hàng. Sĩ Thành bắt giữ rồi giết chết ông ta.

Tháng giêng năm 1354, Sĩ Thành ở Cao Bưu kiến lập chính quyền, đặt quốc hiệu là "Đại Chu", đổi niên hiệu là "Thiên Hữu", tự xưng "Thành vương". Tháng 2, triều đình phái Hồ Quảng hành tỉnh Bình chương chính sự Cẩu Nhi làm hoài nam hành tỉnh Bình chương chính sự, soái quân đánh Cao Bưu; tháng 6, phái Đạt Thức Thiếp Mục Nhĩ tiến đánh, sau đó lại mệnh cho Giang Chiết hành tỉnh Tham tri chính sự Phật Gia Lư hiệp đồng với Đạt Thức Thiếp Mục Nhĩ tấn công Sĩ Thành. Ông chỉ huy nghĩa quân đánh bại tất cả, thừa thắng truy kích, mở rộng phạm vi hoạt động, khống chế được Vận Hà, cắt đứt con đương vận chuyển lương, tiền đến Đại Đô. Trong lúc này, nghĩa quân gặp nhiều thất bại, rơi vào giai đoạn suy thoái, khiến cho lực lượng của Sĩ Thành, đang nắm giữ vùng đất giàu tài nguyên nhất cả nước, trở thành mục tiêu chính của triều đình.

Tháng 9, triều đình phái Hữu thừa tướng Thoát Thoát tiến đánh, nghĩa quân mấy lần giao chiến đều thất bại, lui về Cao Bưu cố thủ. Thoát Thoát chỉ huy quan quân vây đánh, Sĩ Thành đốc thúc nghĩa quân liều chết chống lại. Trải qua hơn ngàn ngày, trong thành chỉ còn vài ngàn nghĩa quân, lương thực thiếu thốn. Đúng vào lúc này, triều đình tước binh quyền của Thoát Thoát, lấy Hà Nam hành tỉnh Tả thừa tướng Thái Bất Hoa, Trung thư bình chương chính sự Nguyệt Khoát Sát Nhi và Tri xu mật viện sự Tuyết Tuyết thay thế. Nhân lúc tình hình quan quân rối bời, Sĩ Thành đưa quân ra thành tấn công, đánh cho họ đại bại. Sau trận Cao Bưu, toàn bộ cuộc khởi nghĩa nông dân cuối đời Nguyên trỗi dậy, còn nông dân vũ trang một dải Giang Chiết nối nhau đến đầu quân cho ông.

Mùa đông năm 1355, Sĩ Thành phái người em thứ 3 là Trương Sĩ Đức đưa quân vượt Trường Giang nam hạ, đến tháng 3 năm sau mới thôi, trước sau chiếm được các nơi Phúc Sơn Cảng, Thường Thục, Gia Định.